近日,山東大學晶體材料全國重點實驗室張俊杰教授/陶緒堂教授團隊牽頭,聯(lián)合北京高壓研究中心曾橋石研究員、中國科學院物理研究所周睿研究員、國家納米科學中心鄭強研究員、芝加哥大學陳愈生教授等多個團隊,在鎳基高溫超導體研究中取得重大突破,相關(guān)團隊以“Bulk superconductivity up to 96 K in pressurized nickelate single crystals”為題,在線發(fā)表于國際頂級期刊《自然》(Nature)上。

論文第一作者為山東大學晶體材料全國重點實驗室2023級博士研究生李飛宇(共一第一)和北京高壓研究中心博士研究生邢貞芳(共一第二),通訊作者為山東大學張俊杰教授、陶緒堂教授,北京高壓研究中心曾橋石研究員、彭帝博士,山東大學晶體材料全國重點實驗室為第一通訊單位。
鎳基超導的兩大關(guān)鍵問題
高溫超導材料因零電阻和完全抗磁性,在能源、信息、醫(yī)療、交通等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值,但高溫超導機理仍是未解之謎,被國際頂級學術(shù)期刊《科學》(Science)列為“人類125個未解決的關(guān)鍵科學問題”之一。
鎳基氧化物是近年來新興的高溫超導體系,其研究仍面臨兩大挑戰(zhàn):一是體塊單晶依賴高壓制備,且易于出現(xiàn)化學組分不均勻、氧空位以及單層-三層雜化Ruddlesden-Popper相共存等問題;二是最高超導轉(zhuǎn)變溫度(Tc)僅83K,遠低于銅基超導體的164K。
重大突破解決領(lǐng)域難題
1.突破高壓制備技術(shù):常壓助熔劑法攻克單晶生長瓶頸
針對傳統(tǒng)“高壓浮區(qū)法”需10-15個大氣壓氧壓、單晶質(zhì)量不高的問題,團隊首創(chuàng)常壓助熔劑法——以K2CO3為助熔劑,在常壓下成功生長了系列雙層鎳氧化物單晶,測試表明單晶具有良好的成分均勻性和高的晶體質(zhì)量,解決了鎳基超導高質(zhì)量單晶制備的“卡脖子”問題,為高溫超導機理研究提供了優(yōu)質(zhì)材料平臺。
2.應(yīng)用化學應(yīng)力策略刷新超導溫度紀錄
團隊發(fā)現(xiàn)La2SmNi2O7單晶在21.6GPa下Tc高達92K,零電阻溫度73K,超導體積分數(shù)超60%,明確證實該材料為體超導,同時打破了之前的鎳基超導溫度紀錄。團隊還發(fā)現(xiàn)該材料在單斜、四方兩種結(jié)構(gòu)下均能超導,為解決鎳基高溫超導機理問題提供重要結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。
團隊進一步分析結(jié)構(gòu)與物性關(guān)系,首次發(fā)現(xiàn)關(guān)鍵規(guī)律:常壓下面內(nèi)晶格畸變Δ=(a-b)/(a+b) 與高壓下最高Tc呈正相關(guān),即晶格畸變越大,超導溫度越高。基于此規(guī)律,團隊測試了La1.57Sm1.43Ni2O7-δ單晶,發(fā)現(xiàn)其高壓下Tc高達96K(約–177 ℃),創(chuàng)造了全球最高鎳基超導溫度紀錄。

該成果的核心價值在于團隊的原創(chuàng)貢獻:“常壓助熔劑法”打破高壓依賴,提供了低成本、易推廣的單晶制備方案;“晶格畸變-Tc”規(guī)律創(chuàng)造鎳基高溫超導新紀錄,為設(shè)計與合成更高Tc的鎳基高溫超導材料提供了一種有效解決思路。團隊進一步預(yù)測,晶格畸變更大的La0.87Nd2.13Ni2O7-δ單晶高壓下最高Tc有望突破100K。
該工作得到國家自然科學基金、國家高層次青年人才計劃、山東省泰山學者計劃、山東大學晶體材料全國重點實驗室、科技部重點研發(fā)計劃、上海市極端環(huán)境新材料重點實驗室、上海市科學技術(shù)委員會等支持。本工作使用了綜合極端條件實驗裝置的高場核磁共振實驗站,上海光源的BL17UM線站以及Spring-8的BL10XU線站。
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